添加人:admin 发布时间:2014/12/2 9:21:03 来源:中国粉碎机网
高放废物的最终安全处置是深地质处置因此,放射性核素随地下水在地质层中的迁移行为和规律已成为当今世界核发达国家积极开展的研究课题。核素在岩石中随地下水流的迁移过程,伴随有3种物理化学作用,即弥散、吸附和核素离子随地下水流的宏观迁移在核裂变产物中,高放废物中需要重视的核素之一,它很难被地质介质吸附,易于重返人类环境。花岗岩是我国高放废物处置库预选场址的主要地质构造,为了评价花岗岩作为高放废物深地质处置围岩的可行性,本工作采用线性回归的数学处理方法,用脉冲源法同时测定了粉碎型花岗岩的弥散度和对的阻滞因子;以HTO为指示剂,用恒定源法测定了粉碎型花岗岩的弥散度,并对2种方法测得的弥散度进行比较。
1实验部分11试剂氚水,放射性浓度为3710Bq/mL,中国原子能科学研究院同位素研究所提供,使用前用模拟地下水稀释成浓度为8633Bq/mL;NHOH中,放射性浓度为2035Bq/mL,使用前用模拟地下水稀释成浓度为323910苯基唑(PPO),闪烁纯,均为上海试剂一厂产品;二氧六环,分析纯,北京益里利精细化学品有限公司产品;萘,分析纯,北京化工厂产品。g萘,用二氧六环溶解后稀释至5L.
12仪器与设备超低本底液闪谱仪,本底为159minWallac公司产品;BSZ-100自动部分收集器(附SJX-3数字计滴器),上海泸西仪器厂产品;CL-25型超滤装置,电动震筛机,浙江省上虞市飞达实验厂产品;弥散柱,自制,符合大于直径15倍的要求,湿法装柱,压实后备用。
13矿物材料与水样矿物材料:取甘肃北山地下600700m深的花岗岩芯,经粉碎,过筛后,收集04509mm部分,用去离子水漂洗除去细屑,70烘干备用。模拟地下水水样:按照1kg花岗岩粉末用50L二次蒸馏水的比例混合,密封在高压不锈钢罐中,通入氩气(压力为25MPa),浸泡220d,经过截留相对分子质量为10000的超滤膜过滤,滤液备用。
1.4实验方法用氚水示踪的模拟地下水溶液在高为1215cm的弥散柱上进行恒定源的水力弥散实验。氚水溶液自上而下流过弥散柱后,用收集器收集出口端样品并在超低本底液闪谱仪上进行测量,得到弥散柱的孔隙率。用蒸馏水洗脱弥散柱上的氚水后,让模拟地下水从柱的顶部向下流,并瞬时溶液,在该弥散柱上进行脉冲源的水力弥散实验。利用线性回归的数学处理方法计算Tc在粉碎型花岗岩中的弥散度和阻滞因子。
以模拟地下水为流体、氚水为示踪剂,在柱高为280cm的弥散柱上进行恒定源的水力弥散实验。氚水溶液自上而下流过弥散柱,在出口端收集样品并测量,用线性拟合的数学处理方法计算氚水在粉碎型花岗岩中的弥散度。
2结果和讨论21弥散理论弥散包括分子扩散和机械弥散。从废物包装体中浸出的核素在被水饱和的地质层中存在着浓度差,因此会产生分子扩散;由于液体粘度、岩石孔径大小不一以及孔道迂回曲折,使各孔道中流体产生速度分布,从而使得溶质形成浓度差,不同浓度的液体混合便形成机械弥散。
假定核素的迁移过程仅发生在平行于水流方向,如x轴方向,并假设自由水在介质中的扩散系数是恒定的,长为L的扩散介质是均匀的,不考虑核素在迁移过程中的衰变,则水流在流过孔隙介质的过程中,各种不同过程的总影响可用质量守恒定律表示:假定核素在固相中的吸附分配比K为常数,则上式可化简为:式中,上式中,c为液相中溶质的质量浓度,g/mL;S为固相中单位质量的孔隙介质中溶质的质量;为堆积密度,g/cm为孔隙率;为有效孔隙率;t为时间,s;x为在x方向上的距离,cm;q为为分子扩散系数,cm刘德军等:粉碎型花岗岩的弥散度测定为机械弥散系数,cm为水力弥散系数,为阻滞因子;v为孔隙流速,cm/s;为弥散度,cm.
当水流速度较大时,可以忽略分子扩散,此时的水动力弥散主要源于机械弥散作用22弥散度和阻滞因子的同时测定221弥散柱孔隙率的测定以模拟地下水为流体,氚水作恒定源示踪剂,在高为1215cm的弥散柱上进行水力弥散实验,测定弥散柱的孔隙率。实验在弥散柱末端的出水口取样后,测定随时间的变化关系,得到的浓度穿透曲线示于图1.
由于氚水不被介质吸附或滞留,因此依据色层理论:V相当于弥散柱体积,=AL,A和L分别为弥散柱的截面积和高度;代表半穿透体积,即c/c=0.5时流出弥散柱的体积,V代表半穿透时间,=0.5时流出弥散柱的时间,v为体积流实验用氚水溶液自上而下流过高为1215cm的弥散柱,在弥散柱的出口端收集样品并测量。
3结论(1)以模拟地下水为流体,以不被多孔介质吸附、滞留的氚水作恒定源的示踪剂进行水力弥散实验,测得孔隙率=0.445;以作脉冲源的示踪剂进行水力弥散实验,通过线性回归的数学处理方法,同时得到粉碎型花岗岩的弥散度=0244cm,粉碎型花岗岩对Tc的阻滞因子R(2)以模拟地下水为流体,以氚水作恒定源的示踪剂进行水力弥散实验,得到粉碎型花岗岩的(3)脉冲源法与恒定源法所测得的弥散度基本相同,说明弥散度只是介质本身的特性。